約為20萬冊 (漢籍12萬、日本古籍8萬)，另有6000多件中國、日本的古代美術作品。其中珍藏被指定為日本國寶的有元朝趙孟頫和中峰明本尺牘壹帖等；被指定為重點保護文物的有宋版《周禮》殘本(蜀大字本)2冊、宋版《說文解字》8冊、宋版《漢書》(湖北提拳茶鹽司刊本)40冊、宋版《唐書》90冊、宋版《外臺秘要方》42冊、宋版《李太白文集》12冊等。館藏漢籍中還有元版《東京夢華錄》、清抄《廣雅疏義》等。
日本近代學者內藤湖南曾作四首七絕詩，分別記述了他三萬余冊古籍善本藏書中最為珍貴的四種寶籍：宋紹興九年刊《毛詩正義單疏本》、唐寫本《說文解字》木部殘卷、日本平安朝寫本《春秋經傳集解》殘篇及北宋刊本《史記集解》殘本。詩中有“奇篇只合屬吾曹”、“書生此處足稱豪”的句子，今天讀來，那種坐擁千古孤本、堪抵南面君王的自得自負之情，仍然撲面而來。以上所詠及的四種珍本，都被日本文部省確認為“日本國寶”級重要文物。其中除了平安朝寫本《春秋經傳集解》殘篇外，其他三種均為在中國亦堪稱稀世珍寶的中國古籍善本。