為了觀測天象，壹行與機械制造家梁令瓚合作，創制出了黃道遊儀和水運渾象。在掌握大量實測資料的基礎上，壹行重新測定了150多顆恒星的位置， 發現古籍上所載的這些恒星位置與實際位置不符。
從開元十二年（公元724年）起， 壹行主持了規模宏大的天文大地測量，全國十二個觀測站中，以南宮說等人在河南所作的壹組觀測最有成就，經壹行歸算，得到了子午線壹度的長，這是世界上首次子午線實測。
從開元十三年（公元725年）起， 壹行歷經兩年時間編制成《大衍歷》（初稿）二十卷，糾正了過去歷法中把全年平均分為二十四節氣的錯誤，是我國歷法上的壹次重大改革。
壹行還編寫了《開元大衍歷》、《七政長歷》、《易論》、《心機算術》、《宿曜儀軌》、《七曜星辰別行法》、《北鬥七星護摩法》等。為了紀念壹行的功績，人們將小行星1972命名為“壹行小行星”。