愛好藏書和古玩，精於鑒賞，能書善畫，富於收藏。以巨資廣購古籍、金石、書畫、錢幣、郵票等。旅居上海多年，好研究金石、古錢幣。工於書法、能詩詞。為購古籍，曾專門拜方爾謙、李盛鐸為師，半年之後，頗通版本之學，並開始致力於古籍購藏，不數年，先後得盧文弨、莫友芝、徐坊、吳昌綬、楊守敬、鄧邦述等藏書大家的宋元明精槧數百種。他聞黃丕烈有“百宋壹廛”專藏宋本，遂建書樓為“後百宋壹廛”，如宋刻本《魚玄機集》，為黃丕烈舊藏，跋識累累。後又慕名陸心源“皕宋樓”，改為“皕宋書藏”，所藏宋版書達200種，超於黃丕烈之上。又曾收有宋巾箱本《周易》、《尚書》、《毛詩》、《禮記》、《周禮》、《孝經》、《論語》、《孟子》等八部經書，字畫細如發絲，精麗無比，袁克文生性豪放，見到宋元刻本，必設法購得。藏書多為清廷內府藏本，價值最高的有29種、116冊。他對收藏的宋巾箱本《周易》、《尚書》、《論語》、《孟子》等8種，尤為喜愛，辟“八經室”貯之。元人繪佛像巨幀13幅為罕見之珍品。故又專辟“八經閣”藏書樓以貯之，並在1926年委托陶湘影印行世。購得盛昱家藏精品數十種，如南宋紹熙年間刻本《禮記正義》70卷，史家稱“海內第壹孤本”，刊刻極為精美，每卷中都有季振宜的藏印、北宋本《方言》等。另如宋槧《群經音辨》、《於湖居士文集》、《老子道德經古本集註直解》、《絕妙詞選》、《冊府元龜》、《蜀賢叢書》、《文選註》、《蘇詩》、《周禮著》等，還有數十部元刊、明刻和精抄本。與當時名家如徐森玉、傅增湘、周叔弢等相互研究版本， 曾與傅增湘、徐森玉、周叔弢等交往，研究版本、文物。民國年間，袁克文、張學良、張伯駒、溥侗人稱“四大公子”，曾撰有《寒雲手寫所藏宋本提要二十九種》，方爾謙作跋。藏書印有“皇次子章”、“人間孤本”、“虎豹窟”、“雲合樓”、“孤本書室”、“弼宋書藏主人卄九歲小景”、“八經閣”、“侍兒文雲掌記”、“寒雲鑒賞之記”、“克文與梅真夫人同賞”、“惟庚寅吾以降”、“三琴趣齋”、“後百宋壹廛”、“壁珋主人”、“與身俱存亡”等30余枚，其中“與身俱存亡”專門鈐於最寶愛之書。晚年居於上海，生計日窘，以抵押珍藏善本，乃至賣字、賣文為生。所藏珍本部分被傅增湘、丁福保、葉德輝、劉承幹等藏書家收去。