在京師輯有《宋會要輯稿》500卷，《河南誌》，《中興禮書》，又撰寫《唐兩京城坊考》，《登科記考》。
嘉慶二十年（1815年），越天山穆素爾嶺（今稱木紮爾特達阪），遊阿克蘇、吐魯番、烏魯木齊，撰寫《新疆賦》。
嘉慶二十四年（1819年）寫出了著名的地理學專著《西域水道記》12卷，附有水道圖，對研究新疆及其附近地區歷史地理情況極富參考價值。又撰《新疆事略》，於城垣建置、關隘險要、滿漢駐防、錢糧兵籍，言之甚詳，後世贊為“千古未有之書”。
嘉慶二十五年（1821年），編定《新疆識略》。所著《〈漢書·地理誌〉集釋》、《〈漢書·西域傳〉補註》、《新疆賦》等，均為學者所推重。其他著述尚有：《唐兩京城坊考》、《登科記考》、《宋元馬政考》等。後人集其遺文為《徐星伯先生小集》。
《新疆識略》的意義，對於流放中的徐松而言，是使他有機會開始了在夢中的土地上行程萬裏的考察，並最終以西域研究的系列著作圓滿了自己的夢。而成就徐松西北歷史地理學開創者榮譽的，正是道光以來被稱為“大興徐氏三種”或“西域三種”的《西域水道記》、《漢書西域傳補註》和《新疆賦》，其中尤以《西域水道記》最為著名。
徐松的西域系列被後世所看重的突出特點，是他因為編纂《新疆識略》而得到伊犁將軍的支持，得以對天山南北進行了大量的實地調查。在七年的流放生涯中，徐松“於南北兩路壯遊殆遍，每所之適，攜開方小冊，置指南針，記其山川曲折，下馬錄之。至郵舍則進，仆夫、驛卒、臺弁、通事，壹壹與之講求。積之既久，繪為全圖。乃遍稽舊史、方略及案牘之關地理者，筆之為記。”(龍萬育《西域水道記》序)正是這種讀萬卷書與行萬裏路的態度與方法，使其著作具有了可以征信的品質。
在《西域水道記》中，他創造性地根據內陸河流歸宗於湖泊的現象，而將西域水道歸結為十壹個水系，並在體例上模仿《水經註》的寫作方式，自為註記。其所包括的範圍，是乾隆《皇輿西域圖誌》所載嘉峪關以西天山南北直至巴爾喀什湖以東以南的廣大地區。在詳細記載各條河流情況的同時，對於其流經地區的建置沿革、重要史實、典章制度、民族變遷、城邑村莊、卡倫軍臺、廠礦牧場、屯田遊牧、日晷經緯、名勝古跡等，都有豐富的考證，正如王先謙稱道《水經註》所說的那樣，“因水以證地，而即地以存古”。在敦煌的歷史沿革和地理風貌、莫高窟碑刻與洞窟的考證與論述上，徐松也著先鞭。在西域歷史地理方面，如龜茲千佛洞的揭示、北庭都護府的定位、漢唐西陲石刻的研究等，徐松無疑都是傑出的開創者。尤其是關於乾嘉時期新疆開發的史實，書中也有詳細的描述。
《新疆賦》以蔥嶺大夫、烏孫使者相互問答，分詠天山南北地理之形勢，乾隆平定西域之武功。歷來治《漢書》者，對《西域傳》中史實、地名多所闕疑，或者解析歧錯。徐松以周歷天山南北，並有編纂西域通誌的重任，遂首先考訂《西域傳》中古代地名之沿革，以今證古，成《漢書西域傳補註》二卷。其書註重地理沿革之考訂，與《新疆賦》綜述清代統壹與開發史實的縱橫交錯，成為《西域水道記》的先聲。
徐松在1820年（嘉慶二十五年）回到京師，此後將近三十年的時間，他成為領袖群倫的學壇宗師，以他為中心，出現了西北輿地和蒙元史研究的集體，***同完成了乾嘉學術朝經世致用方向的轉型。在徐松五十六歲的時候，曾請人畫《夢遊圖》記錄他十三歲夢到伊犁而終又流放伊犁的因緣。其實，壹直到他六十八歲生命的終結，在他不斷夾簽修改的《西域水道記》字裏行間，都印證著他畢生圓滿西域夢想的歷程。