《愛麗絲夢遊仙境》的靈感來自卡羅爾。她為她朋友的女兒愛麗絲寫了壹個故事，並給了她自己的插圖。後來在朋友的鼓勵下，卡羅爾對手稿進行了修改、擴充和潤色，在1865正式發表。故事講的是壹個叫愛麗絲的小女孩，在夢裏追壹只兔子，掉進了兔子洞。她開始了漫長而驚心動魄的旅行，直到最後與撲克牌皇後和國王發生沖突，發出壹聲大叫。這個童話以神奇的幻想、詼諧的幽默、崇高的詩意，突破了西歐傳統兒童文學中道德說教的刻板公式，從此被翻譯成多種語言，走遍世界各地。
卡羅爾後來寫了壹篇姊妹篇，叫做《透過鏡子，愛麗絲在那裏發現了什麽》，這本書因《愛麗絲夢遊仙境》而廣受歡迎。此外，卡羅爾還寫了壹些詩歌，如《獵蛇記》和《賈巴沃克》。