湖南大學圖書館前身可遠溯至創建於北宋年間的嶽麓書院禦書樓。20世紀初，嶽麓書院衍變為湖南大學，1929年12月開始興建新圖書館，1933年竣工，但1938年4月10日毀於日軍侵華戰火。此後，經過1947年重建、1951年擴建，1979年新建，2000年與湖南財經學院圖書館合並、2002年湖南計算機專科學校圖書館並入，現有3幢館舍和29個院系資料室，館舍總面積35000多平米，閱覽座位3800余個。館舍包括：特藏分館（1947年建、1951年擴建）、總館（1979年建）和北校區分館（原湖南財經學院圖書館，1983年建，1999年擴建）。尤其是坐落在嶽麓山下的嶽麓書院禦書樓，與特藏分館、總館由西往東分布在湖南大學的中軸線上，承載著中國圖書館發展的歷史軌跡，形成了古代藏書樓、近代圖書館與現代圖書館遙相呼應的奇特景觀。
歷史的變遷同時也決定了湖南大學圖書館館藏資源的特色。20世紀初，開始籌備湖南大學，1924年，由於湖南圖書館開館在即，籌備到的圖書全部轉贈湖南圖書館。1926年，隨著湖南大學的正式成立，也加大了文獻采集的力度，到1937年湖南大學圖書館就收藏有63000多冊圖書，且門類齊全，其中不乏珍本、善本、孤本，當時為華中南規模最大、藏書最多的圖書館，但日軍侵華戰火使其蕩然無存，搶運出來的少數圖書也已流落海外。20世紀50年代中期，由於全國院系調整，湖南大學圖書館的藏書尤其是古籍再次隨專業被分流到湖南師範大學圖書館等地。
2000年合並以後，學校加大文獻信息資源建設力度，圖書館也調整了文獻信息采集的方針，文獻購置逐步向數字資源采購為主，占到總采購經費的2/3左右。印本文獻建設，在滿足大層面本科生所需文獻的前提下，保證重點學科和重點科研項目所需文獻，並適當傾斜學校新設專業所需文獻；在數字化信息資源建設上，根據學校本科教學和重點學科建設以及數字圖書館建設的需要，采取引進數據庫和自建數據庫相結合的方式，加強了對重點數字資源和教學數字資源的引進，逐步形成合理的數字化文獻信息資源體系。截止到到2012年底，訂購中外文報刊3595種，擁有藏書612.65萬冊，其中印本藏書308萬冊，數字資源110個，本地存儲容量62TB，折合館藏304.65萬冊。此外，湘籍名人作品收藏中心收藏有以湘籍臺胞李佑增先生為代表捐贈的竹雕、字畫、圖書等作品2萬多件。在區域內形成以理工科文獻、經濟文獻、外文文獻和數字資源為特色的資源體系。
2014年11月14日上午，湖南大學圖書館與西南民族大學圖書館簽署合作協議。