1900年5月，他發現泥沙將要掩埋第16洞，就化緣積資進行清沙排土。王道士為了清理破敗不堪的敦煌遺跡，四處奔波，苦口勸募，省吃儉用，集攢錢財。施工中偶然發現甬道北壁出現門框式裂痕，當即開墻入室，發現四、五萬件書畫文物。歷經兩年時間，於清朝光緒二十六年五月二十六日（1900年6月22日）無意中發現敦煌遺跡“莫高窟”。“沙出壁裂壹孔，仿佛有光，破壁，則有小洞，豁然開朗，內藏唐經萬卷，古物多名，見者多為奇觀，聞者傳為神物。” （王圓篆碑文）王圓篆發現遺跡後，積極向當地知縣報告此事，但是並未得到回應。於是又長途跋涉來到甘肅（酒泉）找到了時任安肅兵備道的道臺廷棟，但是仍無回應。遂向當時清朝實際掌權者慈禧太後寫密信，但是此信卻如石塵大海，沒有壹絲回音。1907年西方學者斯坦因來到當地，發現敦煌遺寶後利用王圓篆的宗教信仰，謊稱自己是佛教“取經人”，騙取王圓篆的信任，用極其低廉的價格帶走了大量敦煌寶物，後又有其他國家的學者用同樣的方式竊取了本該屬於中國的文化遺產，並且回國後大肆宣傳自己的功績。