歷史的變遷也決定了湖南大學圖書館館藏資源的特色。20世紀初，湖南大學開始籌建。1924因湖南圖書館開館，準備的圖書全部轉移到湖南圖書館。1926隨著湖南大學的正式成立，文獻收集的力度也在加大。到1937，湖南大學圖書館藏書63000余冊，門類齊全，有善本、善本、善本。當時是中南地區規模最大、藏書最多的圖書館，但日本侵華戰爭使其消失，少數書籍被趕跑。20世紀50年代中期，由於我國高校院系調整，湖南大學圖書館的館藏尤其是古籍再次以其特長分流到湖南師範大學圖書館等地。
2000年合並後，學校加強了文獻信息資源建設，圖書館也調整了文獻信息采集政策。文獻采購逐漸集中於數字資源，約占總采購經費的2/3。印刷型文獻建設要在滿足大規模本科生需求的前提下，保證重點學科、重點科研項目所需文獻，對學校新設專業所需文獻適當傾斜；在數字信息資源建設中，根據本科教學、重點學科建設和數字圖書館建設的需要，采用引進數據庫和自建數據庫相結合的方式，加強了重點數字資源和教學數字資源的引進，逐步形成了合理的數字文獻信息資源體系。截止2012年底，訂購中外報刊3595種，藏書6126500冊，其中印刷圖書308萬冊，數字資源165438，本地存儲容量62TB，相當於3046500冊。此外，湖南名人作品收藏中心還有湖南臺胞李有增先生捐贈的竹刻、字畫、書籍等作品2萬余件。該地區將形成以理工科文獻、經濟文獻、外文文獻和數字資源為特色的資源體系。
2014 110 14上午，湖南大學圖書館與西南民族大學圖書館簽署合作協議。