高旭少時就自視甚高，曾自比屈原、李白，自謂“屈原捐者青蓮狂，我於其間必翺翔”、“我是青蓮今在世，謫下人間”。早期的詩中有不少是悼念維新誌士的，如《讀<譚壯飛先生傳>》、《吊烈士唐才常》等等，也有很多民族主義的宣泄：“憶昔指揮候承祖，力排外族丹心苦。率衛官拜明祖前，放生大哭淚如雨”、“格殺醜類五百人，短刀巷戰憤切齒。大事畢失吃壹刀，滾滾頭顱好男子。為種流血憤切齒，激起漢族奴隸恥。”維新變法之後，高旭從單純的民族主義轉為對變法的熱切歌頌，高唱“南海真吾師””（《書南海先生《與張之洞書》後，即步其《贈佐佐友房君》韻》）。唐才常起義被鎮壓後，他學過壹段時間佛學，寫過壹些佛理詩，如“細讀華嚴經，始覺昔年誤。面壁參平等，焚香消外懼”（《暮春雜詠》）。章炳麟、鄒容被捕後，他曾撰《海上大風潮起作歌》歌頌二人“筆舌突過汗馬勞”、“偉人姓名全球標”。後來他對維新黨徹底失望，作《中國八大奴隸歌》將康梁斥為奴隸。
在新思潮的影響下，高旭對儒家的倫理產生懷疑，曾作《不肖》壹詩，提倡“我說為文者，斷勿肖其祖；我說為子者，斷勿肖其父”，留學日本之後，更是系統地接受了西方的天賦人權與民主自由、平等觀。列強瓜分中國加劇，激起高旭的憤慨：“回首神州嘆陸沈，拔劍祈地空悲憤”（《祖東二月，聞國中大獄又起。酒酣耳熱，引吭為歌，亦變征之聲也》）。1909年安重根刺殺伊藤博文後，高旭寫詩抒發自己的快意：“飯依荊聶無他願，壹劍能擋十萬師。”（《感韓人安重根事次道非見懷詩韻》），思想更為激進。
辛亥革命後，高旭的思想變得更加復雜。他對早期的激進思想有過反省：“壹曲清歌兩行淚，可能喚醒國人無?”他對文壇各派有了更全面的看法，曾與艷體詩人易順鼎相唱和，稱贊他“性耽尤物老堪娛”，“放誕風流與俗殊”；還結交了同光體詩人鄭孝胥，稱其“又為淒咽清苦之音氣”。他寫了不少詩句抒發個人的失意，比如：“客中寂歷我何堪”、“惆悵髯蘇竄嶺南”。
高旭寫詩喜用歌行體，常用長短不壹的語句，受龔自珍、梁啟超、黃遵憲等人影響較深，氣勢奔放，但也常被批評過於粗陋淺率。高旭較多地接受過西方資產階級民主主義文化的影響。他反對“專講保存國學的傾向”，認為“國因時勢而遷移，則學亦宜從時勢而改變”。對傳統文化，主張“拾其精英，棄其糟粕”（《學術沿革之概論》）。但是也偶有動搖，籠統地鼓吹過“保存國學”。反映到創作思想上，他反對“偽韓偽杜”，剽竊模擬。認為“世界日新，文界、詩界當造出壹新天地”。但又說：“新意境、新理想、新感情的詩詞，終不若守國粹的用陳舊語句為愈有味也。”（《願無盡廬詩話》）高旭作詩，主張“主張人權，排斥專制，喚起人民獨立思想，增進人民種族觀念”（同前）。《路亡國亡歌》指斥帝國主義對中國路權的掠奪，號召人民同心同德，奮起鬥爭：“倘使我民壹心壹身壹腦壹膽團結與之競，彼雖狡焉思啟難逞強權強。”《海上大風潮起作歌》指斥清政府出賣國家主權，號召人民奮起推翻。他的詩，常常洋溢著壹種甘願為國犧牲的英雄主義氣概。如“大事畢矣吃壹刀，滾滾頭顱好男子”(《登金山衛城懷古》)；“炸彈光中覓天國，頭顱飛舞血流紅”（《盼捷》）。高旭以歌行見長。其優點是跳踉恣肆，熱氣騰騰,表現了革命鼓動詩歌的特色；其缺點是淺露粗糙，錘煉不足。辛亥革命後，看不到出路，思想苦悶、□徨，詩風也隨之變化，叱咤風雲的氣概日少，而纏綿悲戚的成分日多。高旭早年受過“詩界革命”的影響。他的少數詩以儒、釋、道三教掌故與近代科學知識相糅合，走譚嗣同、夏曾佑路子。他的另壹些詩則效法黃遵憲的《軍歌》等新體，比較通俗，不受五、七言束縛，可以配譜歌唱，如《女子唱歌》、《愛祖國歌》、《軍國民歌》、《光復歌》等。
高旭的詞數量不多，但功力較深，葉遐庵曾評之為“如願如慕”。高旭於詞頗推崇南唐後主，於兩宋亦多贊揚之辭，而於周吳姜張亦不菲薄。故其能博采眾家之長，以個人風格出之。早年所作詞，如《臨江仙·客中感懷》、《菩薩蠻·寄攘叔》、《菩薩蠻·客中感懷》、《浣溪沙·思祖國》、《滿江紅·東京寓樓偶讀嶽武穆作感步原韻》、《壺中天·題公曼(仇史)即以為贈》等闋，都洋溢著強烈的愛國主義情感。《吳門紀遊》內所收諸詞，都是借懷古為名，抒發了故國之思的。1911年廣州三·二九起義，給了詩人以強烈的影響。《蝶戀花·四月壹日感粵事作》和《相見觀》兩闋，則是對革命烈士的英雄業績的歌頌。高旭還有壹首《浮海詞》，雖是追和李後主之作，但卻寄寓了對袁氏企圖恢復帝制的不滿與憤慨。
高旭所作文章數量不算多，成就也不如詩。其中寫於前期的《吊鄒容文》，合沈痛的悼念與強烈的批判於壹篇之中，略帶駢體的句子，使壹篇散文音調鏗鏘，很富感染力。值得壹提的還有《學術沿革之概論》，是論述歷代哲學思想發展與中外文化交流的，文章應用辯證的觀點，對中外文化的吸收與融合問題表達了很精辟的見解，今天看起來也還是有價值的。中期所寫的散文，集中於鄉裏先賢人物傳記。辛亥革命期間，高旭與上海各家報紙都有聯系，其間發表了不少時評短論，議論時政，頗能看出高旭的時局主張。總之，高旭的文章雖然並不如詩詞聞名於世，但他很少寫壹些無俾大局的風花雪月的文章。例如，寫於袁世凱稱帝時期的兩篇文章：《畿輔先哲祠分韻序》和《崇效寺看牡丹分韻序》，本是在北京的南社社員雅集時的序文，但是，其中有兩句話卻十分醒目。前文中說：所恨長夜漫漫，寧戚不聞扣角；桃源渺渺，宋玉尚未招魂；後文中說：痛國事事蜩螗，傷美人兮遲暮；壹時富貴，儼欲稱王；平日清閑，同來載酒。明眼人壹眼便可以看出，寧戚與宋玉，還有壹時壹句，都是隱指袁氏。此中有人，真是呼之欲出了。
高旭的書信佚失太多，現僅存十幾封。這些信大部分是與友人論學術的，其中尤以《與姚鷦雛論孔學書》為最重要。高旭反孔崇墨，在五四新文化運動之前，已明確提出孔學的本質是為封建統治階級服務的這壹科學論斷，顯然是有其積極意義的。至於談《變雅樓三十年詩征》的幾封信，對於研究高旭的文藝思想和創作當然是有極大用處的。
除了詩詞和文章書信之外，高旭還寫了6萬多字的文學批評著作，這就是《願無盡廬詩話》，分三次發表。這部詩話集中表達了高旭的文藝思想，反映了他對文學特別是詩歌的社會作用的認識，反映了他對古代文化遺產的態度，以及對古代作家作品的分析與評價。此外，詩話中還輯錄了壹些友人來往應答、唱和、酬贈的詩詞，諸如柳亞子、陳去病、陳道壹、蘇曼殊、李叔同、劉季平、寧太壹、蔡哲夫、馬君武等，有十幾人之多，為研究當時文壇上的活動提供了豐富的資料。
高旭壹生雖然著述頗豐，但生前並無專集行世。臨危時，方授命從弟高基代為編集詩詞集。10年之後，高基才得編完並付梓，這就是解放前流行的《天梅遺集》，***16卷。其中詩10卷，詞6卷，其他如文章、書信、詩話等都付闕如。而所作詩，在結集之前，又經過刪削，再加上結集時漏收了部分詩詞，因此形成了佚詩佚詞多的情況。