出獄後，白莽聽說母親為他思念成疾，就利用養傷的機會，回家探望。母親才知道了他所從事的活動十分危險，但母親沒有阻攔他，只是壹個勁叮囑：“柏庭，妳要小心呢！”
1927年9月，白莽考入同濟大學附屬德文補習科壹年級乙組，和同學中的***產黨員王順芳、陳元達結成好友。不久他轉為中***黨員，當上了學生代表、學生會幹部，主辦油印文藝刊物《漠花》。1928年初，白莽加入蔣光慈、錢杏邨（阿英）組織的革命文學團體——太陽社，組織關系隸屬於上海閘北區第三街道支部，書記潘漢年，支委陽翰笙。這段時間，他的創作也進入壹個高潮，《獨立窗頭》《孤淚》《給某君》《啊！我們躑躅於黑暗的叢林裏》等，都是擲地有聲的檄文。
“呵，我們躑躅於黑暗的，黑暗的叢林裏，／世界大同的火已被我們煸起，”煸起，／我們手牽著手，肩並著肩，噴著怒氣……／在火中我們看見了天上的紅霞旖旎！”
同年秋，白莽再次被捕。大嫂張芝榮托徐培根在上海找熟人保釋。獲釋後，他回到同濟大學。黨組織考慮到他和王順芳、陳元達的安全，安排他們暫時轉移到象山。10月，白莽在二姐徐素韻任校長的縣立女子小學當教師。他以小學教員作掩護，深入白墩、爵溪等地農村進行社會調查，編寫革命詩章，發動學生排演話劇，到鄉下村鎮演出。觀者如堵。
1929年2月，白莽在二姐資助下，重返上海，在找到地下黨組織後，他決定離開學校，專門從事***青團和青年工人運動。至此，白莽完全實現了從叛逆青年向職業革命家的轉變。
他的壹意孤行大大觸怒了以徐培根為首的家長。他不僅沒有按照兄長所期待的去做，反而因為有壹個這樣的弟弟，使得哥哥們在國民黨軍隊裏受到牽連和懷疑，影響到升遷和發展。
勸的勸，哄的哄，逼的逼，都不能讓白莽回頭。徐培根失望至極，在白莽第二次遭捕後，他已無心營救，如果不是大嫂張芝榮出面，白莽恐怕兇多吉少。不久，白莽收到徐培根壹封痛斥他的信。這封信促成他寫下了與兄長的決裂詩《別了，哥哥》：
“別了，我最親愛的哥哥，／妳的來函促成了我的決心，／恨的是不能握壹握最後的手，／再獨立地向前途踏進。／二十年來手足的愛和憐，／二十年來的保護和撫養，／請在這最後的壹滴淚水裏，／收回吧，作為惡夢壹場。／妳誠意的教導使我感激，／妳犧牲的培植使我欽佩，／但這不能留住我不向妳告別，／我不能不向別方轉變。／在妳的壹方，喲，哥哥，／有的是，安逸，功業和名號，／是治者們榮賞的爵祿，／或是薄紙糊成的高帽。／只要我，答應壹聲說，／“我進去聽指示的圈套，” ／我很容易能夠獲得壹切，／從名號直至紙帽。／但妳的弟弟現在饑渴，／饑渴著的是永久的真理，／不要榮譽，不要建功，／只望向真理的王國敬禮。／因此機械的悲鳴擾了他的美夢，／因此勞苦群眾的呼號震動心靈，／因此他盡日盡夜地憂愁，／想做個普羅米修士偷給人間以光明。／真理和忿怒使他強硬， ／他再不怕天帝的咆哮， 他要犧牲去他的生命，／更不要那紙糊的高帽。／這，就是妳弟弟的前途，／這前途滿站著危崖荊棘，／又有的是黑的死，和白的骨，／又有的是砭人肌筋的冰雹風雪。／但他決心要踏上前去，／真理的偉光在地平線下閃照，／死的恐怖都辟易遠退，／熱的心火會把冰雪溶消。／別了，哥哥，別了，／此後各走前途，／再見的機會是在， ／當我們和妳隸屬著的階級交了戰火。”
這是白莽極為重要的壹首詩。從這首詩中，我們可以看出：第壹，骨肉親情。白莽並不是冷酷無情，相反，他對兄長充滿著手足之情。第二，對社會、人生，以及自我前途的洞察，說明他的所有行動都不是情緒化，不是沖動，而是良知和真理指令下的奮然前行。第三，抱著必死的決心，對此壹戰鬥的兇險性有著充分的思想準備。這是壹個成熟的革命者的宣言。
我以為，這是白莽的第二次犧牲——他犧牲了自己的家庭和親情。斷然放棄那麽優越的條件，放棄壹切可以讓個人舒服、美滿、幸福的因素，全身心投入到戰鬥當中。這是令人敬仰的。