管學大臣張百熙盡力保護，獻策建議將“搗亂分子”趕出國去，獲取慈禧的批準，便選出47名優秀學生出國留學，其中俞同奎等16人被派赴西歐各國，張耀曾等31人被派赴日本，1904年啟程出國。這是北京大學歷史上派出的第壹批留學生，也是北京大學學生運動的開端。
俞同奎出國後，先在英國利物浦大學攻讀化學，並獲得碩士學位。畢業後，還到德國、法國、意大利和瑞士深造。在留學期間，俞同奎經常思慮祖國屢遭外國侵略的原因，他認為是科學落後、工業不發達所致，於是萌發了“以科學之宏力，謀我國之富強”的信念。 1910年，俞同奎回國後到京師大學堂任教。任理科教授兼化學門研究所主任，主講無機化學和物理化學。1912年，京師大學堂改稱北京大學。1914年，學校成立教科書編委會，俞同奎任化學教科書主編，還任北京大學教務長，負責學校各科的教學工作。他經常教育學生，要珍惜自己難得的學習科學的機會，了解所肩負的發展祖國科學、拯救中華民族的責任。俞同奎為培養人才，對教學工作十分認真，在授課前經常備課到深夜兩、三點鐘。他治學嚴謹，被邀到別的大學講化學課時，都是重新備課，以適合該校學生的需要，從不用過去的講義。上課時提前10多分鐘到教室板書，授課時黑板上已寫滿了化學公式。學生們說：“上俞先生的課，沒有人再好意思遲到。”
1920年，俞同奎到北京工業專門學校（北京工業大學前身）任校長，兼任有機化學教授，當時用英文課本。他講課簡明扼要，重點突出，容易被學生接受。這期間，俞同奎除在北京工業專門學校擔任繁重的教學和行政工作外，還兼任北京大學教授，主講定量分析等課程。 1922年，俞同奎與陳世璋等發起成立中華化學工業會（中國化工學會前身），創辦了《中華化學工業會會誌》，並任總編緝。
俞同奎多年致力於高等教育事業和學術團體的工作，他數十年如壹日，兢兢業業，不辭辛勞，後來雖患嚴重的胃病和神經衰弱，但仍堅持在教學第壹線，有壹次竟暈倒在講臺上。經醫生勸告，他離開學校，到南京任教育部大學生就業委員會主任，負責安排大學畢業生的工作問題。 俞同奎在北京大學任教期間，親自編寫和組織編寫了許多教科書，其中有《無機化學》、《有機化學》和《應用化學》等，這是中國最早的壹批大學化學教材。他主要講授無機化學和物理化學，是中國最早講授化學課程的教授之壹。當時在北京大學化學門任教的，除俞同奎最年長外，還有王兼善、郭世館、陳世璋和丁緒賢等老壹輩化學家。他們為中國早期的化學教育做了開創性的工作。
1916年，蔡元培任北京大學校長後，對學校進行了壹系列改革。首先在學校設立了評議會，由各科的部分著名教授組成，作為全校立法機構和權力機構，俞同奎被選為評議員。1919年，廢“門”改“系”，各系成立了教授會，負責規劃本系的教學工作。俞同奎被聘任為化學系首任主任和教授會主任，對化學系的課程設置、學生成績考核等，親自做了規劃，並籌建化學實驗室，購置化學儀器、藥品等，為北京大學化學系早期的教學和實驗工作奠定了基礎。也為中國其他大學化學系的創建和教學工作做出了示範。
俞同奎作為北京大學最早的學生和教授之壹，在該校工作多年，對北京大學懷有深厚感情。1948年，北京大學50周年紀念時，他應邀為《紀念特刊》撰寫了壹篇“四十六年前我考進母校的經驗”，回顧了他在京師大學堂時的學習、生活和參加學生運動的情況。1958年，北京大學建校60周年校慶時，學校特地請他回校參加慶祝活動，並請他在大會上講話。俞同奎作為北京大學最老的壹位校友，他親眼看到60年來，特別是中華人民***和國建立以來，學校所發生的巨大變化，心裏特別高興。為參加這次大會，他做了很長時間的準備，並寫好了壹份講稿。但在開會那天，當這位82歲的老人興致勃勃地上臺講話時，由於高度興奮而不幸當場中風，半身不遂，從此退休。 俞同奎在留學歐洲期間，與李景鎬、吳匡時，陳傳瑚等聯合發起，於1907年12月24日在法國巴黎成立了“中國化學會歐洲支會”，這是我國最早的壹個化學學術團體，俞同奎歷任臨時書記、會長、評議員，對該會的創建、組織和開展學術活動做出了貢獻。
該會成立時，曾印刷章程3000份寄發四方。此舉的目的，壹是拋磚引玉，使當時歐洲各處的留學生***創支會，二是希望祖國人士盡調查的義務。當時調查的課題有“衛生為文明事業之起點”，“玻璃為文物之美觀”，“糖、酒、火柴為人生日用所必需”等。因會員散處四方，因此，特定每年暑假舉行壹次年會。俞同奎主持召開了中國化學會歐洲支會戊申夏第壹次年會（1908年7月27日至8月10日在英國倫敦召開）並任會長，在會上做了上半年的工作報告。會議擬定按英華、法華、德華（分上、中、下）三編出版詞典、俞同奎提議先決定元素名、無機化合物名和有機化合物名。會議決定出版中國化學會留歐支會季報，俞同奎、陳味軒等8人為主筆人。另外，會議還討論了編譯教科書以及推廣支會、振興國內化學事業等問題。 從1947年起，俞同奎任北京文物整理委員會秘書。中華人民***和國建立後不久，文化部成立北京文物管理委員會，他繼續任秘書。在此期間，他對北京的132個名勝古跡作了考察和研究，並對首都的新城規劃、古建築和名勝古跡的去留問題，提出了許多很有價值的意見和看法。他提出要做到不讓壹處“橫遭破壞”，也不讓壹處“濫竽充數”，提出了5條必須保留的古建築標準：
①具有悠久歷史的宮殿、苑囿和名勝古跡；
②與革命有關的建築；
③明代以前的原建築；
④建築式樣特殊，可供學術研究與參考者；
⑤建築內部附有不可分離的文物，具有高等藝術價值者。
1956年，北京文物管理委員會改為文化部古代建築修整所，俞同奎擔任所長。這時他已年逾八旬，但仍對維修和整理中國的文物古跡辛勤籌劃，不遺余力。尤其是對北京地區的壹些重要文物古跡，認真組織普查、修復，無論是宮殿園林，還是壇宇寺廟，他都親自勘查、訪問，提出維修方案和保護措施。他認為從壹個民族的建築藝術，可以看出它的民族文化水平。中國是壹個歷史悠久的文明古國，前人給我們留下了許多珍貴的可供研究的民族文化遺產，如不加以珍惜、保護，勢必逐漸毀滅。
俞同奎對古建築的壽命問題、損壞原因、現存古建築的破壞情況、古建築的保存原則、保存方法以及古建築工程等問題，曾做過較深入的調查研究，他提出的壹些做法和見解，至今仍有重要參考價值。 抗日戰爭期間，俞同奎任液體燃料管理委員會昆明辦事處主任，別人都說這是發財的好機會，但俞同奎始終廉潔自守、大公無私，從未收過大小禮品。他在壹個樞紐機關的重要崗位上工作了8年，直到抗日戰爭勝利後回到北京，依然兩袖清風，這在當時是難能可貴的。
俞同奎在多年的教學活動中，經常教育學生要努力學習，報效祖國，而且他自己也是這樣做的。中華人民***和國建立後，俞同奎歡欣鼓舞，他多年來渴望的祖國繁榮昌盛、科學技術迅速發展的時代終於到來。每次去天安門觀禮，他都感慨萬千，為祖國的今天而感到自豪。他常跟女兒說起，在中華民國時期他拒絕參加國民黨的事。當時他在大學任教授，有人動員他參加國民黨，並說若參加國民黨有了政治靠山，憑他在國外學習多年的資歷及名望，可以步步高升，不然，壹生只能當窮教書匠。但俞同奎表示，為了培養人才，他才由外國回來，當“窮教書匠”是自己心甘情願的樂事，因此他拒絕參加國民黨。為了讓在國外的大女兒也投身到建設祖國的事業中，他接連寫了幾封長信，動員在美國奧立根大學工作的女兒俞錫璇回國。當時，俞錫璇的導師對她的工作很滿意，曾多次挽留，但女兒在爸爸強烈愛國心的感召下，毅然放棄在美國的優裕生活，返回祖國，她後來成為中國著名的營養衛生學教授。
俞同奎生活儉樸，待人誠懇、樂於助人。他不惜花自己的錢為祖國培養人才。著名的機械學家陳繼善從小聰明好學，12歲時就由故鄉福建來北京，住在俞同奎家，並在俞家培養了10多年，直到他清華大學畢業，考上公費留學為止。曾任北京公安醫院婦產科主任的沈規徵大夫，也是由俞同奎從中學培養到大學畢業，直到考取公費赴美留學。俞同奎的幾個遠房親戚，上學時遇到經濟困難，由於得到他的及時資助，才得以完成學業。
1962年2月28日，俞同奎病故於北京。文化部文物和古建築修整所為他舉行了追悼會，稱他早年為教育界耆宿，晚年領導古代建築修整事業，年高德劭，在治學、為人和處事態度上，堪為楷模。