1806以來，格林兄弟致力於民間童話和傳說的收集、整理和研究，出版了《兒童與家庭童話》(兩卷本)、《德國傳說》(兩卷本)。雅各布還出版了《德國神話》,威廉出版了關於古代德國民歌和英雄的傳說。在1806 ~ 1826期間，雅各布還學習了語言學，寫了四卷巨著《德語語法》，這是壹部歷史語法，後被稱為《日耳曼語基礎教程》。1838年底，格林兄弟開始編纂德語詞典，第壹至第三卷於1854 ~ 1862 * *出版。兩兄弟生前未能完成這項龐大的工程。後來德國語言學家繼續這項工作，直到1961。
格林兄弟在某種程度上對民間文學產生了興趣。
受到浪漫主義作家布倫塔諾和阿爾尼姆的影響。他們有科學的方法搜集民間童話，善於辨別真偽。他們的童話壹方面保持了民間文學原有的特點和風格，同時又經過提煉和打磨，賦予了其簡單、生動、有趣的形式。這些童話表達了德國人民的願望、幻想和信仰，反映了古老的德國文化傳統和審美觀念。《格林童話》於1857年出版了最後壹版，* * *收藏了216本童話，為世界文學寶庫增添了瑰寶。格林兄弟在語言學研究方面取得了巨大的成就。他們是日耳曼語言學的創始人。