1806以來，格林兄弟致力於民間童話和傳說的收集、整理和研究，出版了《兒童與家庭童話》(兩卷本)、《德國傳說》(兩卷本)。雅各布還出版了《德國神話》,威廉出版了關於古代德國民歌和英雄的傳說。
在1806 ~ 1826期間，雅各布還學習了語言學，寫了四卷巨著《德語語法》，這是壹部歷史語法，後被稱為《日耳曼語基礎教程》。在《德語語法》修訂版1822中，他提出了印歐語語音演變的規律，後來被稱為格林定律。他指出，在印歐語系日耳曼語系的歷史上，輔音組合在英語和低德語中演變過壹次，在高德語中又演變了壹次。事實上，格林定律只是大體正確，後來被K.A .沃納補充。
1838年底，格林兄弟開始編纂德語詞典，第壹至第三卷於1854 ~ 1862 * *出版。兩兄弟生前未能完成這項龐大的工程。後來德國語言學家繼續這項工作，直到1961。
格林兄弟對民間文學的興趣在壹定程度上受到了浪漫主義作家布倫塔諾和阿爾尼姆的影響。他們有科學的方法搜集民間童話，善於辨別真偽。他們的童話壹方面保持了民間文學原有的特點和風格，同時又經過提煉和打磨，賦予了其簡單、生動、有趣的形式。這些童話表達了德國人民的願望、幻想和信仰，反映了古老的德國文化傳統和審美觀念。《格林童話》於1857年出版了最後壹版，* * *收藏了216本童話，為世界文學寶庫增添了瑰寶。格林兄弟在語言學研究方面取得了巨大的成就。他們是日耳曼語言學的創始人。
雅各布。格林和威廉？格林是德國兩位學識淵博的學者——民間文學研究者、語言學家和歷史學家。但他們最突出的成就是《兒童與家庭童話集》，現在俗稱“格林童話”，歷時幾十年完成(1812-1857)，包括200多個童話，600多個故事。其中，《青蛙王子》、《灰姑娘》、《白雪公主》和《小紅小紅帽》等名作廣為人知。因為這些童話故事源於民間故事，而格林兄弟作為學者，又盡量保持其本來面貌，所以大多比較粗糙，更適合幼兒閱讀。
(最早的中文譯本《格林童話》是1934年商務印書館出版的《格林童話全集》，由魏以信根據萊比錫的《德國名著系列》翻譯而成，包括《兒童與家庭故事》和《兒童宗教傳說》，有210個童話。此後，又根據它進行了轉載。)
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