他的第壹部重要作品是1711年他23歲時出版的詩體An Essay on Criticism《批評論》，其中許多名句已經成為英語成語。蒲柏深受法國古典主義文學理論家布瓦落（Nicolas Boileau-Despréaux，1636-1711）的影響，在《批評論》壹詩中提出只有自然才是值得研究和描寫的對象，詩人不能離開自然，並認為古希臘、羅馬的詩歌是最優秀的藝術典範。蒲柏遵循著這種古典主義的原則進行文學創作。
1712年他寫作了長篇諷刺詩《奪發記》，1714年又補充了兩章。這首詩描寫壹家男孩偷剪了另壹家女孩的壹綹金發，因為此事引起兩家的爭執。蒲柏把此事描寫得和《伊利亞特》中特洛伊戰爭壹樣壯觀，寫成了壹部英雄史詩。
1713年起，他著手翻譯荷馬的史詩《伊利亞特》和《奧德賽》，他並沒有準確地進行翻譯，而是根據當時英國時代精神進行再創作，他自己說如果荷馬生活在18世紀的英國，也壹定會這樣寫作這兩部史詩。但是這兩種譯本在英國大受歡迎，第壹部英語詞典的編纂者約翰遜博士稱贊為“世界前所未見的高貴的詩譯作”。依靠這兩部書的收入，足以使他的生活不必依靠贊助，並使他穩居英國桂冠詩人的寶座。
蒲柏的代表作是諷刺長詩《鬈發遇劫記》（The Rape of the Lock，1714），詩人稱之為“英雄滑稽詩”（An Heroi-Comical Poem）。這部作品對英國上流社會的無聊生活提出了溫和的批評。蒲柏的其他詩作還有諷刺長詩《愚人誌》（The Dunciad，1742）、哲理詩《道德論》（Moral Essays，1731-1735）、《人論》（An Essay on Man，1734）和《與阿布斯諾博士書》（Epistle to Dr. Arbuthnot，1735）等。另外，蒲柏還編纂了莎士比亞的戲劇集。
從1712年到1724年波普致力於翻譯荷馬的《奧德賽》和《伊利亞特》。用這筆豐厚收入他在泰晤士河邊的特威克納姆買了壹棟別墅。此後的大部分時間他就和他母親住在這裏。波普曾經回到倫敦享受作為文學名流的風光，但這並不適合他。所以他又回到他的別墅，終其壹生投身於詩歌創作，照料生病的母親，打理他那精巧的花園。
《群愚史詩》（1728年）寫於波普加入名為“Scriblerus Club”的英國文學俱樂部時，這是壹個非正式的文學社團，喬納森·斯威夫特也是其中成員。在斯威夫特的鼓勵下，波普創作出這部尖銳諷刺當時文壇愚人的作品。這首詩諷刺語言極惡毒，以至讓波普樹敵眾多。
波普的詩最為後人引用的是《論人》，發表於1733年。其目的據波普說是“為上帝拯救人的方法辯護”。它用英雄雙韻體的形式總結了當時英格蘭大部分哲學思想。人們最常引用的詩句是“希望永遠在人們心中跳動”。
越到生命的盡頭波普變得越是刻薄。《道德論》（1720-35年）的詩中滿是對其敵人的尖銳而不公正的諷刺。不過，其精美的風格卻令人欽敬。