1821的革命是索洛莫斯壹生的轉折點。他決心獻身於祖國的獨立、自由和文學事業。1823年，他寫了壹首長詩《自由頌》，分為158節。這是他最著名的作品，已被翻譯成多種歐洲語言。1828年，他離開家鄉紮金索斯，定居科孚島，開始寫長篇敘事詩《蘭·布洛斯》，講的是壹個唐璜式的人物。這首詩沒有完成，只剩下壹些片斷。1824年出版散文對話集。小說《紮金索斯的女人》在他死後出版。
1833年，他寫了壹首長詩《克裏特島》，使用了17世紀克裏特島詩歌的傳統體裁。他講述了克裏特島的壹個男人在海上遭遇風暴，經過掙紮終於到達岸邊，但是他心愛的女人已經死了。這首長詩也沒有寫完。
從1833到1844，他寫了壹首長詩《自由人被圍》，描述了希臘獨立戰爭中最重要的戰役之壹。梅索朗堅城在1825被圍困，直到次年才突圍。這首詩也沒有寫完。
在最後的十年裏(1847 ~ 1857)，索羅莫斯寫了許多詩，其中許多是未完成的草稿。在他後期的詩歌中，他經常探索生與死的奧秘，他的作品表現出神秘主義。最著名的文章是《鯊魚》(1849)，描寫壹個英國駐軍中士在海裏遊泳，遇到壹條鯊魚，被魚撕咬。這個年輕人發現自己在臨死前與鯊魚搏鬥。
索洛莫斯晚年用意大利語寫了壹些詩。他的許多遺作都是在他死後兩年出版的。
索羅莫斯繼承了以往詩歌的傳統，在詩歌語言和格律上有了新的突破。他被認為是現代希臘詩歌的重要創始人之壹。