1791年，柯勒律治進入劍橋大學，在那裏他郁郁寡歡，兩年後參軍。然而，他很快就退伍回到了劍橋大學。
1794年，他遇到了羅伯特·騷塞。他們計劃在美國的薩斯奎漢納河上建立壹個理想的社會，並寫了壹部關於羅伯斯庇爾和法國大革命的戲劇。柯勒律治從劍橋大學畢業後與莎拉·弗裏克結婚，他的妻子和姐姐後來與騷塞結婚。
在1797年夏天，柯勒律治與威廉·華茲華斯和他的妹妹多蘿西成了密友。柯勒律治在不到壹年的時間裏寫出了他的重要詩作。《古船頌》以抒情歌謠集(1798)出版，主要由華茲華斯創作。也是在這壹時期，柯勒律治寫下了他未完成的詩歌《基督標簽》的第壹部分、《忽必烈汗的夢幻片段》和其他壹些次要的詩歌。
柯勒律治在1798年和華茲華斯壹起去了德國，在那裏呆了壹年，向各種德國哲學家求教。
1800年，他搬到了靠近騷塞和華茲華斯的凱西克。這三個人後來成了著名的“湖畔詩人”。起初，他開始抽鴉片來緩解他的風濕病，但後來他越抽越多。他不幸的婚姻也以分居告終，妻兒的生活重擔落在了索西的肩上。柯勒律治在馬耳他和意大利兩次試圖戒掉鴉片都沒有成功，他於1806回到了英國。
之後，柯勒律治主要住在倫敦，教授莎士比亞和英語詩歌。1813他的悲劇作品《悔恨》在特魯利街成功上演。1816年，詹姆斯·吉爾曼醫生為他提供了庇護所，並幫助柯勒律治治愈了他的毒癮。他明智地接受了醫生的照顧，直到18年後去世。在壹本結構淩亂的文學傳記(1817)中，他還收錄了壹些關於詩歌本質和文學批評標準的有價值的片段。
柯勒律治晚年寫作和教授文學課題。《協助冥想》(1825)是壹部哲學、文學、宗教的專著，旨在調和正統基督教與德國超驗主義的關系，對美國超驗主義者有著特殊的影響。《政教憲法》(1829)是他最後壹部散文作品。
柯勒律治的代表作《古船頌》是壹部令人難忘的音樂敘事詩。它簡單的結構和簡單的語言向人們講述了壹個生動的關於罪和贖罪的故事。在這首詩中，壹位古代水手講述了他在壹次航行中故意殺死壹只信天翁的故事(水手們認為這是壹只象征好運的鳥)。在水手遭受了無數次身體和精神的折磨後，他逐漸意識到“人、鳥、獸”作為上帝的造物有著超自然的聯系。這首詩中有許多超自然的人物和事件，充滿激情的語調和主人公的自我糾結，這些都構成了浪漫主義文學的象征。柯勒律治在英國浪漫主義運動的詩歌和評論中扮演了重要的角色。他認為莎士比亞是個神童，並得到廣泛認可。他畢生致力於向英國讀者介紹伊曼紐爾·康德和其他德國哲學家的理論。