龍璋，父親龍汝霖，舉人，曾任山西高平、江西鉛山等知縣，直隸知州。他是湖湘派詩人的代表，與王闿運齊名的“湘中五子”之壹，叔父龍湛霖為清代翰林，刑部侍郎。龍璋是光緒年間的舉人，為陶澍孫女婿（左宗棠外孫女婿），譚嗣同親家，郭嵩燾、陸潤庠的門生。他在清代歷任江蘇沭陽，如臯、上元、泰興、江寧等知縣及候補道。他在泰興時結識了黃興、蔡鍔、宋教仁、楊篤生章士釗等革命誌士，開始暗中資助革命。1907年回湘後，創辦經營開濟、利濟輪船公司，中華汽船公司、集成公司、醴陵瓷業公司、貧民工藝廠等十余所公司和工廠，及震發、源源、百煉、九昌等多個礦業公司。此時龍璋還擔任湖南總商會、工會、農會、公民保礦會、商船公會、出品協會、提倡國貨會等會長。龍璋在江蘇和湖南先後創辦了如臯小學、泰興第壹高等小學、旅寧中學、湖南明德中學、南雲商業學堂、醴陵瓷業學堂、湖南高等鐵路學堂等學校。這時，龍璋參加同盟會，對孫中山、黃興領導的鎮南關起義、河口起義、黃花崗起義等大力予以經濟支援。黃花崗起義時，龍璋壹次付予黃興三萬銀元。根據史料記載，龍璋先後支援革命至少在20余萬銀元以上。此時他還參與領導了湖南的保路運動，與譚延闿等五人被選為“粵漢鐵路公司”辦事員（即負責人）。辛亥革命前夕，龍璋為長沙起義領導人之壹，他的家成為策劃起義的主要據點。辛亥革命後，龍璋任湖南第壹任民政長、國民黨湖南支部評議長。1912年上海工人成立“中華民國工黨”，龍璋為該黨湖南支部負責人。辛亥革命後，龍璋還曾任湖南西路巡按使，率領革命軍隊至湘西掃除拒不投降的清朝余孽，平定湘西。袁世凱篡國，龍璋購置軍火，發動群眾，積極參與領導湖南的二次革命。二次革命失敗，龍璋被袁世凱通緝，《通緝令》上寫道：“該犯老奸巨猾，蓄謀已久且憑借其實業團體之雄厚實力，為亂黨（指革命黨）所深信，……及叛立後，復經手借款，購置軍火，可見去年之亂（指湖南二次革命），均為該犯所經營締造而成。”（《辛亥革命史叢刊》第五輯）。龍璋全部家產均被籍沒，隨後流亡上海三年。在流亡中，他和革命黨人積極投入反袁鬥爭，龍璋負責為護國戰爭籌款。他寫信力勸在美洲的黃興回國。1916年孫中山回滬，親書“博愛”橫幅贈予龍璋，並派龍璋率中華革命黨人回湘開展反袁驅湯（袁世凱的爪牙湘督湯薌銘）鬥爭。龍璋與覃振率領林伯渠、廖湘蕓、林德軒等中華革命黨人趕走了湯薌銘，奪回湖南革命政權。龍璋第二次任湖南民政長，並曾任代省長。1918年軍閥張敬堯寇湘，龍璋憂憤去世。章太炎為寫《龍璋墓表》，稱龍璋“晚乃佐革命，不大聲色，而功與開國諸將齊。”無產階級革命家何叔衡寫了三副挽聯悼念龍璋： 滿清名縣令，***和大功臣，生而論定； 銅像表焦陳，國葬獎黃蔡，死與同歸。 晚節與革命相始終，名為黃蔡戰功所掩； 蓋棺屈長沙之陷落，誄較焦陳橫死而哀。 曰儒家，曰革命家，蓋棺論今定； 以瘁死，以憂國死，鑄像禮亦宜。
國民政府發表《褒揚令》，並在南嶽衡山建龍璋紀念亭——烈光亭。龍璋遺著有《小學搜逸》、《甓勤齋詩文存》（皆於2013年由國家圖書館出版社影印再版）。