曾國藩任兩江總督時，薦入江南制造局翻譯館。善古文，精校勘，喜藏書。所藏書曾被火燒過壹次，他又重加鳩集，歷時20余年，鄉邦文獻、宋元刻本、明清寫本，概在搜集之列。家有藏書樓曰“文征閣”、“敬止齋”，並編纂有《敬止齋所存書目》3冊，著錄藏書千余種，叢書30種。
蕭穆在上海，收入甚微，但節衣縮食，用以購書，故以壹寒士而積藏書數萬卷；又精於鑒別，故藏書多為善本。穆收藏的魏光燾上代遺著，魏家無副本，聞之即攜重金求穆轉讓，穆笑說：“父祖的著述，應歸子孫保存，說什麽錢財呢?”即歸其書。
所到之處皆留意流傳在外的中國古籍珍本，每每借觀抄錄，或寫其考校所得，如為《善鄰國寶記》作跋，為朱熹《四書集註》作《記》。先後閱讀了宋建安本《史記》和慶元本《西漢書》、日本舊刊《論語集解》及《孟子》(趙註)、日本舊抄書《大日本史》及日本舊刊《春秋經卷集解》等書。抄錄了日本舊抄書《鄭成功遺跡碑銘》及《傳》等。在日本見有中國唐宋時所刊的古書10多種，而國內很少流傳，力勸黎氏仿刻之，即世謂《古佚叢書》，人爭而愛之。
其學博綜群籍，喜談掌故，對顧炎武、全祖望諸家之書尤熟。復多見舊槧，考其異同，朱墨雜下。遇孤本多方勸刻，所校印之書百余種。家藏抄本有明錢秉鐙《藏山閣集·詩存》14卷、《文存》6卷、《田間尺牘》4卷，《所知錄》不分卷；黃宗羲《南雷余集》1卷，周蔔政《周存齋遺文》1卷，《違礙書籍目錄》不分卷。卒後藏書散失，人獲為寶。藏書印有“蕭穆之藏書印”、“桐城蕭氏敬孚藏書”、“敬止齋圖書”、“敬甫”等。著有《敬孚類稿》、《敬孚遺稿》、《敬孚尺牘》等。