開館後,通過英國人在各地的冒險,獲得了大量珍貴藏品。早期的大英博物館傾向於收藏自然歷史標本,但也有大量的文物和書籍,吸引了大量的參觀者。到19世紀初,蒙塔古建築變得不夠用了。於是在1823年,博物館決定在蒙塔古樓北面新建壹座博物館,於1840s竣工,舊蒙塔古樓不久後被拆除。新樓建成後不久,院子裏建起了壹個對公眾開放的圓形閱覽室。
由於篇幅的限制,1881年,大英博物館將自然歷史標本與考古文物分開,大英博物館專門收藏考古文物。1973年,博物館再次被分割,圖書、手稿等內容被分離出來,組成新的大英圖書館。