1910年,徐誌摩滿14歲時,離開家鄉,來到杭州。經叔父沈鈞儒介紹,考入杭州附中(1913改名為浙江壹中,現為杭州高級中學、杭州四中的前身),與郁達夫、李同班。他熱愛文學,在校刊《朋友》第壹期發表論文《論小說與社會的關系》,認為小說有益於社會,“應盡可能提倡”,這是他壹生中的第壹部作品。同時,他也對科學感興趣。並發表了《鐳錠與地球的歷史》等文章。
1915年夏,徐誌摩畢業於浙江壹中,後入上海浸會學院、神學院(滬江大學前身,現上海工業大學)。同年10月,他被家人安排與上海羅甸縣首富張潤之的女兒張幼儀結婚。